近期，付红兵教授、张海华副教授在AM期刊发表了关于Rb-Cs合金准二维钙钛矿中实现低阈值和优异光谱稳定性的可调谐放大自发发射的研究成果。
1.研究导读
蓝绿光激光器是下一代光电子技术的关键。虽然GaN-InGaN激光器性能优异，但其复杂的制造工艺和精确调节带隙的挑战仍然是其面临的重大挑战。混合铅卤化物钙钛矿是一种很有前景的替代方案，具有可调带隙和经济高效的溶液处理工艺。然而，这些材料中的卤化物迁移会导致光谱不稳定和工作条件下的发光偏移。
研究介绍了一种新型的Rb-Cs合金准二维钙钛矿，它既具有较低的放大自发辐射(ASE)阈值，又具有出色的光谱稳定性。通过精确调节Rb-Cs比例，它实现了蓝绿光谱（481-532 nm）范围内的放大自发辐射。Rb-Cs合金化对量子阱分布进行了关键性的调控，抑制了俄歇复合，实现了低阈值1.94 µJ·cm−2放大自发辐射阈值。该类材料表现出良好的光谱稳定性，克服了卤化物迁移引起的波长移动。利用模板压印技术将Rb-Cs合金钙钛矿制成的微环激光器阵列，展现出卓越的激光特性，包括高质量的回音壁模式谐振和低激光阈值，凸显了其在先进激光技术中的潜力。
2.正文
图1. (a, e) Rb-Cs合金准二维钙钛矿的示意图; (b-d) Rb-Cs合金准二维钙钛矿薄膜在400 nm激光激发下的光学图像、稳态吸收光谱和发射光谱。
研究人员利用溶液加工技术制备了Rb-Cs合金准二维钙钛矿材料，具有低ASE阈值和出色的光谱稳定性。通过精确调节Rb-Cs的组成，实现了从481 nm到532 nm的宽ASE波长可调性，覆盖了蓝光和绿光光谱区域。
图2. (a, c) L2(Rb0.7Cs0.3)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl0.25Br0.75)13薄膜在370 nm激光激发下的瞬态吸收(TA)光谱; (b, d) TA动力学曲线; (e) Rb-Cs合金准二维钙钛矿薄膜中能量传递的示意图。
图3. Rb-Cs合金准二维钙钛矿微环阵列的(a) 制备过程示意图和(b) SEM图像; (c) 微环内的回音壁光学模式; (e) 单个合金准二维钙钛矿微环的空间分辨激光光谱; (d) PL积分强度与泵浦强度的对数-对数图。
与混合卤化物钙钛矿相比，这些合金材料显著抑制了俄歇复合。Rb-Cs合金化策略确保了量子阱分布均匀，优化了能级结构并提高了能量传递效率。这些结构改进与俄歇复合的抑制相结合，大幅降低了ASE阈值。值得注意的是，这些材料在长时间热退火后仍能保持稳定的ASE，克服了与卤素迁移相关的光谱不稳定性。此外，研究人员利用模板压印技术制备了微环激光阵列，其具有回音壁模式共振，突显了其在高性能激光应用中的潜力，实现了高质量因子和低激光阈值。该工作为开发低阈值、高性能蓝绿激光器设计了新思路。
3.论文信息
论文原文：Achieving Tunable Amplified Spontaneous Emission in Rb-Cs Alloyed Quasi-2D Perovskites with Low Threshold and Exceptional Spectral Stability, Changjiang Shi, Haihua Zhang*, Haolun Li, Hongbing Fu*, Adv. Mater. 2025, 2504029.
第一作者：史长江，分子+研究院硕士研究生。
通讯作者：付红兵教授，国家杰出青年科学基金获得者，973首席科学家，国家“万人计划”科技创新领军人才，国家自然科学基金委创新群体学术带头人。在有机光电功能材料和器件领域发表文章300余篇，包括Nature系列，JACS，Adv. Mater.，Angew. Chem. Int. Ed.，文章他引6000余次，H-index为70。论文成果多次被美国化学会（ACS）、英国皇家化学会（RSC）等作为研究亮点报道。
张海华副教授，分子+研究院青年教师，围绕低维金属卤化物钙钛矿低阈值激光材料的设计合成与激发态调控开展工作，在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表学术论文。主持国家自然科学基金面上项目、青年项目。
